Már 20 éves fővel - 1848-ban - irodalmi vezéralak lett. Akkor alapította meg és szervezte a "Preraffaelita Testvériség" nevű művészi társaságot fiatal festőkből és költőkből. Hirdette, hogy a festészet akkor kezdett romlani, amikor Raffaello még a szenteket is túl reálisan ábrázolta. Vissza kell lépni Raffaello elé, Botticelli mesevilágához, a középkori képek áhítatához, a keresztény vallás és az ókori mitológia szelleméhez. (Ezért adta a mozgalomnak a "preraffaelita" vagyis "Raffaello előtti" nevet.)

A hivatalos, szokványos irodalom és képzőművészet alkotói és szakemberei kezdetben szidalmazták és gúnyolták a preraffaelitákat, de a legnagyobb tekintélyű angol esztéta, John Ruskin tüntetően melléjük állt, hirdette, hogy ezek a fiatalemberek a jövő előkészítői. Neki volt igaza. Ebből a preraffaelizmusból nőtt ki az irodalmi "újromantika", majd az egész szecessziós művészet, ez volt az ihlető előzménye a szimbolizmusnak és az impresszionizmusnak.

A "Preraffaelita Testvériség" mint társaság már szétoszlott, de hatása úgyszólván egész Európában, majd Amerikában is érvényesült még a XX. század fordulóján is. Leghíresebb illusztrációi példát adtak még a XX. század legjobb grafikusainak is. Dante "Isteni színjáték"-át végigkísérték rajzai. Ezután Artus király és a kerekasztal lovagjainak kalandjait rajzolta meg.

Képzőművészeti alkotásai is fontos fejezetkezdetet jelentenek a művészettörténetben. Igazi jelentősége mégis az a hangütés, amely a maga korában irodalmi lázadásnak számított. A vallásos áhítat és a szinte áhítatos erotika olyan egységben jelenik meg és hat olvasókra és követőkre, amely - ha akad némi előzménye régi korok költészetében - a XIX. században meghökkentően példátlan volt.

"Az üdvözült leány" című verse, amelyet kétszer is kidolgozott, mert az első változattal néhány évvel később nem volt megelégedve, sokak szerint a "modern" vagy az "avantgarde" költészet egyik első alkotása.

Ez a tulajdonképpen vallásos költemény ugyanolyan közel van az erotikához, mint szenvedélyes szerelmi szonettjei a vallásos áhítathoz. És ahány szerelemre lobbantó leány vagy asszony, annyi hangváltozat. Legtöbbször modelljeiben találja meg a szerelem tárgyát. Váltogatott versformákban emeli mennyei magasságokba őket.

Akadt köztük olyan is, aki a londoni utcasarkok tündére volt, de a költő angyallá légiesítette. A középkori balladák formájában írt "Helena nővér" szent története mögött is egy szeretett modellje rejtőzik.  Legnagyobb szerelme a haláláig és a halálon túl is imádott Elisabeth Siddal volt: előbb modellje, s hamarosan a felesége.

Amíg ő volt, nem kellett más nő. Lángoló szonettek egész sorát írta. Ezeket nem mutatták másoknak, ezek áldozatok voltak a szerelem oltárán. De hamar bekövetkezett a tragédia. A fiatal feleség váratlanul súlyos beteg lett és meghalt. A gyászba zuhant férj vele temettette el a hozzá írt költeményeket. A gyász megváltoztatta Rossetti költeményeinek hangját, az emberiséget sújtó örök szomorúság, a gyász jelképeinek áradata lett. Képei is ettől kezdve sötét árnyalatúak. -

De azért néhány év múltán, amikor már világhírű és közismerten nagyhatású költő volt, megbánta, hogy legszebb szerelmes költeményeit eltemette. Fel kellett támasztani az örökké szeretett asszony helyett az emlékezetét. Ünnepélyesen kihantoltatta a sírt, újra elsiratta az egyetlen asszonyt, és kiemelte a szonetteket. Ezek hamarosan meg is jelentek külön kötetben. Irodalmi szenzáció volt: szerelmes üzenet a halálon túlról és a halálon túlra.

54 évet élt. Sokféle betegséggel küzdött, lelkét is próbára tette az új utak keresése. Olykor, főleg a végső évtizedben még a paranoia - az üldözési mánia - is rátört. De a viharok közt váratlanul tiszta pillanatok, sőt tiszta hónapok következtek. Ilyenkor hirtelen rajzolt néhány érdekes képet, írt néhány szép költeményt. Halála előtt még összeállította utolsó verseinek gyűjteményét, a "Balladák és szonettek" címűt.

Az akkori modern költészet otthon is, világszerte is a nagy alkotások közé sorozta az elkomorodott hangú, de továbbra is tökéletesre formált költeményeket. Amikor hamarosan, néhány nappal ötvennegyedik születésnapja előtt meghalt, a legjobbak már úgy tekintettek rá, hogy vele kezdődött sok minden, ami ettől kezdve előre mutat. (Világirodalmi arcképcsarnok)